1802 ebnete der spätere König Maximilian der I. Josef, verheiratet mit der badischen Prinzessin Caroline, die evangelisch war, per Dekret die Besiedelung „Am Kolber“ durch Einwanderer aus der linksrheinischen französischen Pfalz und der rechtsrheinischen Kurpfalz.
Die ersten 20 reisewilligen Familien zogen mit Pferd und Wagen am 9. und 10. April in Schwetzingen ab und wanderten 100 Stunden auf dem alten Postweg über München nach Carolinenfeld. Im Jahre 1804 zählte das Dorf 240 Katholiken und 107 Protestanten. 1805 kam die Genehmigung zum Bau des protestantischen Pfarr- und Schulhauses und 1822 wurde die evangelische Kirche gebaut, die 1907 einen neuen Turm bekam. Heute noch Kleinod in dieser Kirche ist die kleine Barockorgel aus dem Kloster Tegernsee, die seit dem Jahr 1824 erklingt. Die katholische Kirche folgte 1851, das Pfarr- und Schulhaus 1863.
Die Moorlandschaft war karg und die Menschen waren bitterarm und vor allem viele ihrer Tiere mussten verhungern. Erst mit Beginn der zweiten Hälfte des 19. Jahrhunderts begann der wirtschaftliche Aufschwung. 1857 war die Bahnlinie von München nach Rosenheim fast fertig. Nun konnte Großkarolinenfeld große Mengen von Torf an die Eisenbahngesellschaft verkaufen. Seit 1871 hat Großkarolinenfeld eine Bahnstation und einen Bahnhof.
Im Jahr 2012 kaufte die Gemeinde den Bahnhof samt Bahnhofsareal. Der Bahnhof wurde saniert und ist heute, nicht zuletzt wegen des parkähnlichen Umfelds und der Park and Ride Anlage, der schönste Bahnhof zwischen Salzburg und München.
Vor allem die gute Nahverkehrsanbindung und der Stundentakt der Bahn nach München hat Großkarolinenfeld zu einem begehrten Wohnort gemacht. Zudem wurde die letzten 20 Jahre, während der Amtszeit von Bürgermeister Fessler und einer neun Mann starken CSU Fraktion im 20-köpfigen Gemeinderat, eine hervorragende Infrastruktur vor allem für Familien geschaffen. In den zwei Gemeindekindergärten und der Krippe, dem Pfarrkindergarten und dem neu geschaffenen Waldkindergarten werden 265 Kinder betreut. Die Max-Joseph- Grund- und Mittelschule zählt aktuell über 500 Schüler, die in 24 Klassen von 53 Lehrern unterrichtet werden.
Für die Versorgung der Bevölkerung mit den Dingen des täglichen Lebens ist bestens gesorgt. Viele Einkaufsmöglichkeiten, wie z.B. Vollsortimenter Lebensmittelmarkt, Discountmarkt, Bäckereifilialen, Metzgerei, Bio-Markt, Getränkemarkt, Buchladen, Zeitschriften, Schulbedarf und Schreibartikel usw. sind vor Ort. Nicht nur in den Gewerbegebieten, sondern auch in den Weilern siedeln eine gute Auswahl an Handwerksbetrieben und Dienstleistern.
Auch für die ärztliche Versorgung ist gesorgt mit niedergelassenen Ärzten, Apotheke, Heilpraktikern und Physiotherapeuten. Um die Pflegebedürftigen kümmert sich die Ökumenische Nachbarschaftshilfe. Ebenso gibt es eine sehr lebendige und engagierte katholische und evangelische Kirchengemeinde.
Eine Vielzahl von Vereinen decken Freizeitinteressen ab und die Mehrzweckhalle und der Kolberer Platz sind gern besuchte Veranstaltungsorte. Außerdem bietet Großkarolinenfeld auf 2907 ha Gemeindeflur noch viel Grün, Erholungsraum und schöne Wander- und Radwege. Es ist lebens- und liebenswerte Heimat für derzeit 6.180 Einwohner im Hauptort, 717 Einwohner in Tattenhausen und 778 in den übrigen Weilern.